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論文

Solvent effect in supercritical carbon dioxide extraction of metal ions

目黒 義弘; 扇柳 仁*; 富岡 修; 井村 久則*; 大橋 弘三郎*; 吉田 善行; 中島 幹雄

Proceedings of 2nd International Symposium on Supercritical Fluid Technology for Energy and Environment Applications (Super Green 2003), p.175 - 179, 2004/00

超臨界流体抽出の最大の特色の一つは、圧力によって金属の分配挙動を制御できることである。この溶媒効果を理論的に解析することによって、金属抽出における最適な条件を推定することが可能となる。硝酸溶液/リン酸トリブチル(TBP)系の超臨界二酸化炭素抽出におけるウラン(VI)とプルトニウム(IV)の分配比(D)及び塩酸溶液/2-メチル-8-キノリノール(HMQ)系の抽出におけるパラジウム(II)の分配比を、種々の圧力で測定した。疎水性の抽出剤であるTBPを用いるウランとプルトニウムの抽出において、分配比の対数値(log D)と二酸化炭素の溶解パラメーターとの間に、負の傾きを持つ直線関係が観察できた。一方、親水性抽出剤であるHMQを用いるパラジウムの抽出では、log Dと溶解パラメーターとの間に、正の傾きを持つ直線関係が観察できた。正則溶液論を用いて、この直線関係を理論的に導出することに成功した。

論文

Recovery of alkali salt by supercritical fluid leaching method using carbon dioxide

渡辺 武志*; 津島 悟*; 山本 一良*; 富岡 修; 目黒 義弘; 中島 幹雄; 和田 隆太郎*; 長瀬 佳之*; 福里 隆一*

Proceedings of 2nd International Symposium on Supercritical Fluid Technology for Energy and Environment Applications (Super Green 2003), p.363 - 366, 2004/00

乾式再処理において使用される固体陰極に付着した溶融塩(LiCl-KCL)を分離,回収する方法を開発することを目的とし、メタノール,エタノール,TBPなどをモディファイヤーとして用いる超臨界二酸化炭素リーチング(SFL)法による海砂-アルカリ金属塩の混合試料からのアルカリ金属の分離挙動を調べた。抽出剤として、ジシクロヘキサノ-18C6, 18C6, 15C5を用いた。メタノールをモディファイヤーとして用いるSFL法によってLiClを分離,回収できた。クラウンエーテルを抽出剤として用いることによってKとSrを高効率に分離できることを見いだした。分離効率は15C5$$<$$18C6$$<$$DC18C6の順に大きくなった。

論文

Development of radioactive waste treatment by Supercritical Fluid Leaching (SFL) method

長瀬 佳之*; 増田 薫*; 和田 隆太郎*; 山本 一良*; 富岡 修; 目黒 義弘; 福里 隆一*

Proceedings of 2nd International Symposium on Supercritical Fluid Technology for Energy and Environment Applications (Super Green 2003), p.254 - 257, 2004/00

超臨界二酸化炭素リーチング(SFL)法を用いた放射性廃棄物の除染法を開発している。これまでに以下のことを明らかにした。(1)ウランの分離にはTBP-HNO$$_3$$錯体が、アルカリ金属の分離にはクラウンエーテルが有効な抽出剤であること。(2)SFL操作条件の中で40$$sim$$80$$^{circ}$$Cの温度範囲においては高温であるほど、15$$sim$$40MPaの圧力範囲では低圧であるほどウランの分離効率が高いこと。(3)抽出剤であるTBP-HNO$$_3$$錯体を含む超臨界二酸化炭素中においてステンレス鋼(SUS316)が腐食せず安定であること。

論文

Behavior of simulated spent fuel in subcritical water

峯尾 英章; 鈴木 公; 森田 泰治

Proceedings of 2nd International Symposium on Supercritical Fluid Technology for Energy and Environment Applications (Super Green 2003), p.334 - 338, 2003/00

使用済燃料から核分裂生成物(FP)を抽出溶媒等を全く用いずに分離する方法として亜臨界水を用いる方法を検討した。二酸化ウランに燃焼度45,000MWdt$$^{-1}$$に見合う量のFP元素(Sr, Zr, Mo, Ru, Rh, Pd, Ag, Ba, La, Ce, Pr, Nd及びSm)酸化物を含む12.728gの模擬使用済燃料を、核分裂性物質金属成分の模擬として52mgのMo-Ru-Rh-Pd合金とともに10mlの反応容器に装荷し、亜臨界水を通過させた。亜臨界水の温度は523, 573, 623及び663Kで圧力は29MPaである。溶解量は温度が上昇するとともに減少した。523Kにおいて、Ba, Mo及びPrは5%以上が溶解し、SrやRhは1%程度が溶解した。Zrの溶解率は0.3%程度であった。その他のランタノイド(La, Ce, Nd及びSm)は0.1%溶解しウランと同程度であった。この結果から亜臨界水により使用済燃料のFPの一部の分離が可能であることが示唆された。今後、より小さな粒径での試験を実施する。

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